本课题组从载体和催化剂两个角度出发,重点解决葡萄糖在人体内由于氧化反应速率低而导致电量输出不足问题。实验室重点针对碳载体和铂(Pt)基催化剂的形貌调控来提高Pt基催化剂在碳载体上的负载率和分散性,解决传统Pt基催化剂在反应过程中易团聚,活性位点较少的问题,从而有效提高葡萄糖氧化反应速率以及GFCs电量输出能力。
1. ZIF-8载体的制备与性能研究
以ZIF-8作为前驱体,制备出具有微孔结构的NCZIF-8 载体。将Pt NFs催化剂与NCZIF-8 载体复合,制备了Pt/NCZIF-8复合材料。这种载体使Pt基催化剂能够更加均匀地分散,使催化剂体系具有良好的稳定性。其中以10% Pt/NCZIF-8为阳极催化剂的GFCs能产生的最大功率密度为0.48 μW·cm-2。通过在ZIF-8载体制备过程中添加表面活性剂PVP,制备出了具有微孔-介孔共存的分级多孔结构NMMC-2载体。与微孔结构为主的Pt/NCZIF-8相比,以10% Pt/NMMC-2作为阳极催化剂的GFCs具有更高的功率密度(1.27 μW·cm-2)、开路电压(533.5 mV)以及短路电流密度(0.02 mA·cm-2)。
2. Pt催化剂的制备与性能研究
基于化学还原法,制备了具有花状多孔结构的Pt NFs催化剂。这种花状结构有效地增加了催化剂中活性位点的暴露,从而提高了反应中的催化效率。以Pt NFs作为阳极催化剂组装的GFCs的最大功率密度为13.8 μW·cm-2,开路电压为819.5 mV,短路电流密度为0.12 mA·cm-2。为了进一步提高电催化葡萄糖氧化性能,将Pt NFs催化剂与NMMC载体复合,制备了Pt NFs/NMMC复合材料。其中以10% Pt NFs/NMMC复合材料作为阳极催化剂组装的GFCs能够产生的最大功率密度为3.24 μW·cm-2,开路电压为765.1 mV,短路电流密度为0.04 mA·cm-2,能够满足植入式医疗设备所需电量。
以上工作重点解决了葡萄糖在人体内由于氧化反应速率低而导致电量输出不足问题,为新一代低功耗生物内置芯片的应用提供了重要指导,相关成果已发表在ACS Applied Materials & Interfaces,ACS Applied Energy Materials,ACS Applied Nano Materials,Nanomaterials等期刊上。
图 1 Pt/NCZIF-8 催化剂的合成示意图[1]
代表性论文:
[1]. Xin Xu, Ze Ma, Danqing Li, Zekun Su, Xufeng Dong*, Hao Huang, Min Qi. Pt concave nanocubes with high-index facets as electrocatalysts for glucose oxidation[J]. ACS Applied Nano Materials, 2022, 5(4): 4983-4990.
[2]. Xin Xu, Ze Ma, Zekun Su, Danqing Li, Xufeng Dong*, Hao Huang, Min Qi. The Synthesis of Carbon Black-Loaded Pt Concave Nanocubes with High-Index Facets and Their Enhanced Electrocatalytic Properties toward Glucose Oxidation[J]. Nanomaterials, 2022, 12(21): 3761.
[3]. Xin Xu, Xufeng Dong*, Danqing Li, Min Qi, Hao Huang. ZIF-8-Derived Three-Dimensional Nitrogen-Doped Porous Carbon as a Pt Catalyst Support for Electrocatalytic Oxidation of Glucose in a Glucose Fuel Cell[J]. ACS Applied Energy Materials, 2023, 6(5): 2886-2896.
[4]. Xin Xu, Xufeng Dong*, Danqing Li, Min Qi, Hao Huang. Pt Nanoflowers as a Highly Effective Electrocatalyst for Glucose Oxidation in Abiotic Glucose Fuel Cells[J]. ACS Applied Materials & Interfaces, 2023.